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> Von Ihnen als Verwandten fordern wir hier größtes Verständnis.

> Meine Frage: Erfordert "als" hier Kasuskongruenz
> zwischen "Ihnen" und "Verwandte"? Ist also
> "Verwandten" im Dativ korrekt?

Ja.

> Und: Welche Form wähle ich, wenn "Verwandter" als
> Singular verstanden wird?

Verwandtem (männl.)/Verwandter (weibl.)

3 Die Konjunktionalgruppe mit als oder wie

3.1 ich als Verantwortlicher · von dir als dem Verantwortlichen · für Peter als den Verantwortlichen
Die an ein Substantiv oder Pronomen im Nominativ, Dativ (aber: 3.4) oder Akkusativ angeschlossene als-Gruppe (mit oder ohne Artikel) weist immer Kasuskongruenz auf:

ich als Verantwortlicher, du als die Verantwortliche, von dir als der Verantwortlichen, mir als Abgeordneten / Abgeordnetem (Abgeordnete), für Peter als den Verantwortlichen, bei ihm als einem gläubigen Christen, ihm als dem Angeklagten, mit Französisch als zweiter Fremdsprache, an Sie als Linksunterzeichneten, Ihnen als dem scheidenden Präsidenten.

Die Verwendung des Nominativs (von ihm als Verantwortlicher, mit Französisch als zweite Fremdsprache) ist hier nicht korrekt.
Nur scheinbar weicht die als-Gruppe in folgenden Fällen im Kasus ab:

mir als Dozent, ihm als Held, mit dem Sänger Meier als Graf von Luxemburg.

Bei den zuletzt genannten Beispielen handelt es sich um schwach deklinierte maskuline Substantive, bei denen die Flexionsendung im Dativ und Akkusativ Singular häufig weggelassen wird (wie z. B. auch bei Bursch, Fürst, Geck, Soldat, Präsident, Vagabund (Weglassen der Flexionsendung). Dozent, Held, Graf sind also keine Nominative, sondern Dative ohne Flexionsendung. Vollständige Formen sind erforderlich, wenn dem Substantiv ein flektiertes Wort vorausgeht:

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Gruß von Kai