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Der Genitiv lautet "des Grams" oder sehr selten "des Grames".

"Eine Gelegenheit, welche in der Regel keine Schauspielerin ungenutzt verstreichen ließ,
bot sich hier doch die einmalige Gelegenheit, den unaufhaltbaren Alterungsprozess mittels Grams und Trauer zu legitimieren, die Falten sozusagen öffentlich absegnen zu lassen."

Nach "Duden" kann die Genitivendung bei unbekleideten Nomen weggelassen werden. Zur Erhaltung des Genitivs ist es jedoch unbedingt notwendig, solche grammatisch falschen Vorschläge nicht zu beachten und den Genitiv nie durch den Dativ zu ersetzen. Also:

Wegen Umbaus geschlossen.
Wegen Todesfalls geschlossen.

Ihr Beispielsatz wäre korrekt mit der Präposition "mit" und besser mit einem andern Verb für "legitimieren". Das Verb "absegnen" ist übrigens nicht Standard, sondern umgangssprachlich und eh eine fürchterliche Wortschöpfung. Also:

"Das war eine Gelegenheit, die in der Regel keine Schauspielerin ungenutzt verstreichen ließ,
bot sich hier doch die einmalige Chance, den unaufhaltbaren Alterungsprozess mit Gram und Trauer zu akzeptieren, die Falten sozusagen öffentlich genehmigen zu lassen."

legitimieren =
[1] anerkennen, annehmen, akzeptieren
[2] berechtigen

sich legitimieren = sich ausweisen