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> "Die Straße war voll. Viele Leute setzten sich Berlin
> als Ziel."

> oder

> "Die Straße war voll. Viele Leute setzten sich Berlin
> zum Ziel."

> Oder geht beides?

Ich halte beides in diesem Zusammenhang für falsch. Einen geographischen Ort „setzt man sich“ weder „zum“ noch „als“ Ziel, es sei denn, man benutzt es metaphorisch, als Marke für das, was man erreichen will, z.B. Berlin als Austragungsort des DFB-Pokal-Endspiels. Dann bedeutet „Berlin“ aber nicht die Stadt Berlin, sondern die Teilnahme am dort stattfindenden Endspiel.

Wenn die Stadt Berlin als solche ein Reiseziel ist, dann ist die Straße (nach Berlin) voll, weil viele Leute Berlin als Ziel haben.