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Es gibt kein 'Sprachgefühl'.

Der Kasus von Appositionen mit den Präpositionen 'als' oder 'wie' muss mit dem Nomen, auf das Bezug genommen wird, übereinstimmen.

"Ein Beispiel und gewissermaßen den Prototyp eines solchen Bereiches von Systemen bildet eine nicht-atomare Mengenlehre mit den Mengen als Systemen."
Als wem oder was? Als Systemen. (Dativ)

"Der Übersetzer hat es nicht mit Sprachen als Systemen zu tun, sondern mit Redeprodukten oder Texten."
Als wem oder was? Als Systemen. (Dativ)

In deinem Beispiel bezieht sich die Apposition nicht auf 'Beziehungen' sondern auf 'Konstituierung':
"Er meint die Konstituierung von Beziehungen als Systeme."
Konstituierung als wen oder was? Als Systeme. (Akkusativ)